分子的瞬态结构超快演化规律与电荷转移、能量传递等过程密切相关，是阿秒物理及飞秒化学的前沿课题。许多先进的超快成像技术，如超快电子衍射、X射线自由电子激光衍射以及库仑爆炸成像等致力于实现分子瞬态结构成像。然而，迄今为止，这些方法还无法实现气相复杂分子的高时空分辨层析成像。
图1. ELIED方法实现复杂分子结构层析成像的示意图
为解决这一难题，吉林大学原子与分子物理研究所研究团队与北京应用物理与计算数学研究所吴勇研究员组、中国科学技术大学陈向军教授研究组紧密合作，提出了椭圆偏振激光诱导电子衍射（ELIED）自成像技术，其基于强场隧穿电离过程并通过“光周期内泵浦-探测”方案，将时间分辨率提升至亚飞秒量级，创新点在于通过改变激光脉冲的椭偏度控制激光场致再散射电子的回碰角，使实验上获得不同回碰角下的分子坐标系电子-离子微分散射截面（MFDCS）成为可能，进而实现了气相分子离子瞬态结构高时空分辨的精确层析成像（图1）。研究工作于2024年9月13日在线发表于Physical Review Letters 133, 113203（2024）。
研究团队结合高能光电子动量谱学分析方法，分析了电子横向动量分布，证明改变激光的椭偏度和旋向，可以在0°至20°范围内调节再散射电子的回碰角。随后，研究人员首先在球对称原子（如Xe和Ar）回碰角分辨的DCS实验中，验证了基于ELIED技术实现层析成像的可行性；进一步地，将ELIED技术应用于N2分子，分别在0°、4°和7°的回碰角下，成功获得了MFDCS，由此结合理论计算获得了N2+的瞬态结构信息，实现了气相分子在亚飞秒-皮米时空分辨下的层析成像（图2）。ELIED技术方案为研究椭圆激光脉冲驱动的高次谐波产生和高阶阈上电离等复杂电子动力学过程提供新途径；进一步地，此技术还可以应用于揭示分子激发态的超快非绝热驰豫机制以及分子手性识别等前沿课题。
图2. 不同椭偏度激光诱导下的Ar、N2的隧穿电离电子动量谱及其提取到的MFDCSs
该文章的第一作者为吉林大学原子与分子物理研究所博士研究生杨译章，北京应用物理与计算数学研究所胡晓青副研究员和吉林大学原子与分子物理研究所武璐为共同第一作者。吉林大学原子与分子物理研究所丁大军教授、王春成教授和北京应用物理与计算数学研究所吴勇研究员为该文章的共同通讯作者。上述研究得到国家自然科学基金委的支持。
全文链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.113203
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