强激光与物质相互作用时会诱导很多有趣的非线性、非微扰现象,并且不再满足爱因斯坦在微扰近似下所提出的光电效应模型,而2012年自由电子激光领域工作者理论上提出的光电离中的动态干涉(P. V. Demekhin, and L. S. Cederbaum, Phys. Rev. Lett. 108, 253001 (2012))就是其中一种。动态干涉是描述脉冲包络上升沿和下降沿电离的电子波包在时域发生干涉从而在频域上表现为劈裂结构的重要现象。尽管十多年间陆续有相关理论研究工作,实验上观测这一现象需要制备超短超强的相干极紫外光脉冲(1016~1018 W/cm2),并且需要有效平衡相互作用过程中电离耗尽与斯塔克偏移等效应,导致这一理论预言迄今尚未得到实验验证。
图1. 观测超短激光脉冲中动态干涉现象的实验和理论方案示意图。(a) 阿秒光束线系统,(b) 电子在阿秒联合光场下的光电离、能级偏移与相位累计过程。
本研究工作通过阿秒脉冲串光源触发电离过程结合红外飞秒脉冲操控自由电子的方式,设计了一种全新时域精密调控的实验方案首次在实验上测量到了动态干涉所产生的光电子能谱分裂现象。这一实验是在吉林大学原子与分子物理研究所自主创新建立的阿秒光源束线上开展的,通过将阿秒极紫外脉冲串光源与一对延迟高精度锁定的红外激光脉冲构建联合光场,实现氦原子电离过程中电离耗尽与连续态电子调控的解耦。在该联合光场中,阿秒极紫外脉冲由于具有较高的单光子能量,可以在阿秒时间尺度上触发光电离过程并制备分布于红外包络的电子脉冲波包。进一步,通过在阿秒精度调节红外光场的延迟时间,实现了辅助光场强度和时域波形的精确调控,从而实现有质动力势与动态干涉过程的调控,在实验上首次观测到了由红外脉冲包络效应导致的电子能量移动、展宽和劈裂。
该实验结果的理论计算与解释工作由深圳大学姜维超副教授研究组和北京大学彭良友教授联合开展。在理论上通过求解含时薛定谔方程(TDSE)与强场近似方法(SFA)验证了实验测量得到的动态干涉谱学响应特征,并且建立了全新的双缝量子分析模型来对脉冲光场电离的动态干涉过程进行解析,证实了脉冲包络引起的电子波包相位变化在该过程中所发挥的重要作用,并对产生动态干涉所需的脉宽和光强等条件进行了定量分析。深入解析光与物质相互作用中的这种独特非微扰现象,将提供一种在超快时间尺度调控电子波包的全新方案。
图2. He原子体系阿秒联合光场延迟依赖的 (a) 实验测量,(b) TDSE,(c) SFA光电子谱。
该成果发表于国际著名学术期刊Physical Review Letters上,于2024年12月16日在线发表,审稿人认为该工作“with the potential of opening a new direction in attosecond science”。吉林大学博士研究生李铭轩、深圳大学研究生谢梦飞为共同第一作者,吉林大学丁大军教授、罗嗣佐教授及北京大学彭良友教授、深圳大学姜维超副教授为共同通讯作者。上述研究得到国家自然科学基金委的支持。
全文链接:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.253201